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Inaugurato nel 2001 dal cardinale Carlo Maria Martini, a cui è stato poi intitolato nel 2017, il Museo è il punto di arrivo di un importante progetto a cui hanno dato il loro decisivo contributo alcune delle più grande figure di arcivescovi milanesi del Novecento. Le sue origini risalgono infatti ad una prima intuizione del Beato Ildefonso Schuster del 1931, poi ripresa dal Cardinal Montini nel 1960 che indica come sede del nuovo Museo i chiostri di Sant’Eustorgio, uno dei luoghi cardine per la storia del cristianesimo ambrosiano. Sarà infine del Cardinal Martini, negli anni Ottanta, il difficile compito di dare inizio ai lavori di ricostruzione dei chiostri, gravemente danneggiato dai bombardamenti della seconda guerra mondiale, affidati allo studio Belgiojoso.Qui aveva sede, già a partire Duecento, il primo convento domenicano milanese e i due chiostri, dove si trovano il Museo della Basilica di Sant’Eustorgio e il Museo Diocesano, sono dunque ciò che resta di quell’antico convento.
La collezione permanente del Museo Diocesano, che occupa il secondo chiostro, è costituita da più di mille opere comprese tra il II ed il XXI secolo. Dalla Quadreria Arcivescovile sono giunte le collezioni degli arcivescovi milanesi (parte della collezione Monti, della Visconti, della Riccardi, della Pozzobonelli, e la completa collezione Erba Odescalchi).
Oltre a dipinti provenienti dalle chiese della Diocesi, il Museo conserva un gruppo significativo di opere di arredo liturgico. Completano la collezione la sezione dedicata ai Fondi Oro (opere di ambito per lo più toscano del XIV e XV secolo, raccolte dal prof. Alberto Crespi e donate al Museo), e le sculture e i dipinti provenienti dalla collezione di Caterina Marcenaro, i disegni della collezione Sozzani e il prezioso lascito Schubert.
Infine, ad un primo nucleo di opere scultoree di Lucio Fontana, si sono aggiunte numerose opere del XX e XXI secolo, a dichiarazione di un crescente interesse del Museo per la contemporaneità.
