Syntagma Meydanı'na yürüme mesafesinde ve Atina Hilton Oteli'nin hemen karşısında yer alan Atina Ulusal Sanat Galerisi, Yunan sanat tarihinde büyük önem taşıyan bir konuma sahiptir. Zengin mirası, bir avukat ve sanat meraklısı olan Alexandros Soutsos'un desteğiyle kurulduğu 1900 yılına kadar uzanmaktadır. Hayırsever bağışçısının onuruna, galeri genellikle Alexandros Soutsos Müzesi olarak anılmaktadır.Soutsos'un Yunan Devletine mirası, toplam 107 olağanüstü parçadan oluşan geniş bir sanat koleksiyonundan oluşuyordu. Sonuç olarak, bu hazineleri sergilemek üzere bir galeri kuruldu. Ulusal Galeri ilk yıllarında, 1939'a kadar Atina Politeknik Okulu da dahil olmak üzere çeşitli yerlerde ev buldu. 1976 yılında, Vassileos Constantinou Caddesi üzerinde modern mimari çizgiler taşıyan bugünkü bina inşa edildi ve bugün de galerinin ikametgahı olmaya devam ediyor. Daha sonra Yunanlı girişimciler ve yabancı sanatçılar tarafından yapılan bağışlarla galerinin koleksiyonu yaklaşık 15.000 sanat eserine ulaşmıştır.Ulusal Galeri'nin daimi sergisinde El Greco'nun "Meleklerin Konseri", Jacob Jordaens'in "Çobanların Hayranlığı", Luca Giordano'nun "Esther ve Ahasuerus" ve Giovanni Battista Tiepolo'nun "Eliezer ve Rebecca" gibi Rönesans dönemine ait bir dizi başyapıt yer almaktadır. Koleksiyonda ayrıca Pablo Picasso, Henri Matisse, Eugene Delacroix, Peter Paul Rubens, Jacques Linard ve Auguste Rodin gibi önde gelen sanatçıların yanı sıra 17. yüzyıldan 20. yüzyıla kadar Avrupalı ressamların eserleri de yer almaktadır.Ulusal Galeri'nin önemli bir bölümü, Georges Jakovides, Nikiforos Lytras ve Nikolaos Gyzis gibi Münih Okulu ile ilişkili 19. yüzyıl aydınlarından Nikos Hatzikyriakos-Gikas, Yannis Tsarouchis, Yannis Moralis, Spyros Vassiliou, Nikos Eggonopoulos, Dimitris Mytaras ve Theofilos Hatzimichail gibi 20. yüzyılın modern ikonlarına kadar uzanan Yunan sanatçılara ayrılmıştır.Ayrıca Ulusal Galeri, Goudi Atina'nın doğal çevresinde yer alan Ulusal Heykel Galerisi'ni de içermektedir. Yıllar içinde Ulusal Galeri, Nafplion, Korfu, Aegina ve Sparta'da açılan bölümlerle etkisini genişletmiş ve Yunan sanat ve kültürünün zengin dokusuna katkıda bulunmuştur.