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La villa debe su origen a la iniciativa del oficial austriaco Joseph Von Thurn, que en 1801 compró unos terrenos en una agradable posición del cabo Posillipo para erigir una residencia de campo rodeada de un jardín, así como de extensos huertos y viñedos. La propiedad fue adquirida posteriormente por la princesa de Gerace y su hijo, Agostino Serra di Oristano, que la convirtieron en una villa representativa. Gracias a la contribución de los arquitectos Stefano y Luigi Gasse, la villa se transformó en una elegante residencia y también se renovaron las dependencias (la Foresteria grande y la pequeña).
En 1857, los herederos de Serra vendieron la villa a Luigi di Borbone, comandante de la Marina Real del Reino de las Dos Sicilias, y la propia villa se ganó el apodo de "la Brasiliana", en honor a María Januaria, consorte de Luigi, que era hermana del Emperador de Brasil y con quien se había casado en 1844. En pocos años, el nuevo propietario amplió los jardines de la villa, enriqueciéndolos con un vasto parque, e hizo construir un embarcadero especial, pero a raíz de los acontecimientos del Risorgimento en 1860, fue exiliado a Francia.
La villa fue vendida entonces al banquero francés Gustave Delahante, para ser comprada en 1897 por Lord Rosebery, un estadista británico que había sido jefe de gabinete de 1894 a 1895. Retirado a la vida privada, Lord Rosebery convirtió la villa en un oasis de tranquilidad al que sólo podían acceder amigos y eruditos seleccionados, aumentando su colección de pinturas y grabados adquiridos a anticuarios napolitanos. En 1909, Lord Rosebery decidió ceder el uso de la propiedad al gobierno británico, debido a los elevados costes de mantenimiento y a su reanudación de la actividad política.
Villa Rosebery se convirtió así en una residencia de representación y de vacaciones para los embajadores británicos en Italia, hasta que en 1932 los herederos de Lord Rosebery, que había fallecido con más de 80 años en 1929, la donaron al Estado italiano, que la utilizó como residencia de verano para la familia real. En 1934, la princesa María José, esposa de Umberto di Savoia, dio a luz a su hija mayor, María Pía, y desde entonces la villa pasó a llamarse "Villa María Pía".
A partir de junio de 1944, durante la tenencia de su hijo Umberto, Víctor Manuel III y la reina Elena se trasladaron a Villa María Pía. La pareja real vivió en la residencia napolitana hasta que Víctor Manuel III firmó el acta de abdicación en favor de su hijo Umberto, el 9 de mayo de 1946, antes de partir al exilio. Requisada temporalmente por los aliados, la villa tomó el nombre de Villa Rosebery y fue concedida primero a la Academia Aeronáutica, antes de entrar en la lista de residencias del Presidente de la República Italiana en 1957.
