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L'idea di stabilire un centro culturale ed educativo di fronte al Palazzo di Berlino risale ai tempi di Federico Guglielmo IV, che sognava di creare un "santuario per l'arte e la scienza" sul sito. Il concetto architettonico di base per la Alte Nationalgalerie - un edificio simile a un tempio che poggia su un basamento decorato con motivi dell'antichità - venne dal re stesso. L'edificio fu progettato da Friedrich August Stüler, un allievo di Schinkel che progettò anche il Neues Museum. Fu completato dopo la morte di Stüler da un altro studente di Schinkel, Johann Heinrich Strack. L'impulso iniziale per la costruzione della Nationalgalerie fu un lascito allo stato prussiano nel 1861 dal banchiere e console Johann Heinrich Wilhelm Wagener, la cui collezione comprendeva opere di Caspar David Friedrich, Karl Friedrich Schinkel, pittori della scuola di Düsseldorf e pittori di storia del Belgio. Il lascito arrivò con la clausola che i dipinti dovevano essere esposti pubblicamente in un "luogo adatto". Appena un anno dopo Stüler ricevette l'incarico di disegnare i progetti per l'edificio. Dopo dieci anni di costruzione, la Nationalgalerie aprì solennemente il 21 marzo 1876 per il compleanno del Kaiser Guglielmo I, diventando il terzo museo sull'isola nella Sprea.
L'edificio subì più volte dei colpi diretti durante i bombardamenti aerei della seconda guerra mondiale, subendo gravi danni soprattutto dopo il 1944. La collezione stessa era stata gradualmente evacuata con l'inizio della guerra. Tra gli altri luoghi, fu conservata nelle torri antiaeree di Berlino vicino allo zoo e a Friedrichshain, così come nei depositi di sale e potassa a Merkers e Grasleben.
Dopo la fine della guerra, l'edificio fu rapidamente ma provvisoriamente restaurato; alcune parti furono riaperte nel 1949. Il secondo piano fu reso accessibile ai visitatori un anno dopo. Durante la divisione della Germania, i dipinti del XIX secolo che erano sopravvissuti alla guerra nelle zone occidentali di occupazione furono ospitati nella Neue Nationalgalerie, a partire dal 1968, e nella Galleria del Romanticismo di Schloss Charlottenburg dal 1986. Dopo la caduta del muro di Berlino, le crescenti collezioni furono riunite nel loro edificio originale, ora chiamato Alte Nationalgalerie, sulla Museumsinsel di Berlino. Ospitare la collezione significava riparare i danni che la guerra aveva causato all'edificio e aggiungere nuove stanze. Lo studio di architettura HG Merz Berlin fu incaricato di questo lavoro nel 1992. Nel marzo del 1998 la Alte Nationalgalerie fu chiusa per lavori di ristrutturazione. Il museo è stato finalmente riaperto nel dicembre 2001, in occasione del suo 125° anniversario.
