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Das Museum wurde 2001 von Kardinal Carlo Maria Martini eingeweiht, dem es 2017 seinen Namen verdankt. Es ist der Ausgangspunkt eines wichtigen Projekts, zu dem einige der größten Persönlichkeiten der Mailänder Erzbischöfe des 20. Jahrhunderts entscheidend beigetragen haben. Seine Ursprünge gehen auf eine erste Intuition des seligen Ildefonso Schuster im Jahr 1931 zurück, die dann 1960 von Kardinal Montini aufgegriffen wurde, der die Kreuzgänge des Klosters Sant'Eustorgio, einen der zentralen Orte in der Geschichte des ambrosianischen Christentums, als Standort des neuen Museums nannte. Es war Kardinal Martini, der in den achtziger Jahren mit der schwierigen Aufgabe betraut wurde, mit dem Wiederaufbau der Kreuzgänge zu beginnen, die durch die Bombenangriffe des Zweiten Weltkriegs schwer beschädigt worden waren und die dem Atelier Belgiojoso anvertraut wurden. Das erste Dominikanerkloster in Mailand und die beiden Kreuzgänge, in denen das Museum der Basilika Sant'Eustorgio und das Diözesanmuseum untergebracht sind, befanden sich hier bereits im dreizehnten Jahrhundert und sind somit die Überreste dieses alten Klosters.
Die ständige Sammlung des Diözesanmuseums, das den zweiten Kreuzgang belegt, umfasst mehr als tausend Werke aus dem zweiten bis zum 21. Aus der erzbischöflichen Gemäldegalerie kamen die Sammlungen der Mailänder Erzbischöfe (ein Teil der Sammlung Monti, Visconti, Riccardi, Pozzobonelli und die vollständige Sammlung Erba Odescalchi).
Neben Gemälden aus den Kirchen der Diözese beherbergt das Museum auch eine bedeutende Gruppe von liturgischen Einrichtungsgegenständen. Ergänzt wird die Sammlung durch die Abteilung, die der Goldsammlung gewidmet ist (hauptsächlich toskanische Werke aus dem 14. und 15. Jahrhundert, die von Prof. Alberto Crespi gesammelt und dem Museum gestiftet wurden), sowie Skulpturen und Gemälde aus der Sammlung von Caterina Marcenaro, Zeichnungen aus der Sammlung Sozzani und dem wertvollen Nachlass Schubert.
Zu einem anfänglichen Kern skulpturaler Werke von Lucio Fontana sind schließlich zahlreiche Werke aus dem 20. und 21. Jahrhundert hinzugekommen, was das wachsende Interesse des Museums an der zeitgenössischen Welt erklärt.
