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Inaugurado em 2001 pelo Cardeal Carlo Maria Martini, a quem foi então nomeado em 2017, o museu é o ponto de chegada de um importante projeto para o qual algumas das maiores figuras dos Arcebispos milaneses do século XX deram sua contribuição decisiva. Suas origens remontam a uma primeira intuição do Beato Ildefonso Schuster, em 1931, em seguida, levado pelo Cardeal Montini, em 1960, que indica como a sede do novo museu dos claustros de Sant'eustorgio, um dos principais lugares para a história da Ambrosian Cristianismo. Finalmente, o Cardeal Martini, nos anos oitenta, foi encarregado da difícil tarefa de iniciar o trabalho de reconstrução dos claustros, gravemente danificado pelo bombardeio da Segunda Guerra Mundial, confiado ao estúdio Belgiojoso.O primeiro convento dominicano em Milão foi aqui localizado, a partir do século XIII, e os dois claustros, onde estão localizados o Museu da Basílica de sant'Eustorgio e o Museu Diocesano, são o que resta desse antigo convento.
A coleção permanente do Museu Diocesano, que ocupa o segundo claustro, consiste em mais de mil obras entre os séculos II e XXI. Do escritório do Arcebispo vieram as coleções dos arcebispos milaneses (parte da coleção Monti, Visconti, Riccardi, Pozzobonelli e a coleção completa de Erba Odescalchi).
Além das pinturas das igrejas da Diocese, o Museu preserva um grupo significativo de obras de mobiliário litúrgico. A coleção é completada pela seção dedicada aos fundos de ouro (obras dos séculos XIV e XV, principalmente Toscana, coletadas pelo Prof. Alberto Crespi e doadas ao museu), bem como esculturas e pinturas da coleção de Caterina Marcenaro, desenhos da coleção Sozzani e do precioso legado Schubert.
Finalmente, a um primeiro núcleo de obras esculturais de Lucio Fontana, foram acrescentadas numerosas obras dos séculos XX e XXI, uma declaração de crescente interesse do museu pela contemporaneidade.
