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La villa deve la sua origine all'iniziativa dell'ufficiale austriaco Joseph Von Thurn, che a partire dal 1801 acquistò alcuni fondi in amena posizione su capo Posillipo per erigervi una residenza di campagna circondata da un giardino, nonché da ampi frutteti e vigneti. La proprietà fu in seguito acquistata dalla principessa di Gerace e da suo figlio, Agostino Serra di Oristano, che la convertirono in una villa di rappresentanza. Grazie all'apporto degli architetti Stefano e Luigi Gasse, la villa fu trasformata in un'elegante residenza e vennero anche ristrutturati i casini di pertinenza (la grande e piccola Foresteria).
Nel 1857 gli eredi Serra vendettero la villa a Luigi di Borbone, comandante della Real Marina del Regno delle Due Sicilie e la villa stessa si guadagnò l'appellativo di "la Brasiliana", in onore di Maria Januaria, consorte di Luigi, che era sorella dell'imperatore del Brasile e che lui aveva sposato nel 1844. In pochi anni il nuovo proprietario ampliò i giardini della villa, arricchendoli di un vasto parco, e fece costruire un apposito approdo, ma in seguito alle vicende risorgimentali del 1860 venne esiliato in Francia.
La villa fu quindi venduta al banchiere francese Gustave Delahante, per poi essere acquistata nel 1897 da Lord Rosebery, statista britannico che era stato capo di gabinetto dal 1894 al 1895. Ritiratosi a vita privata, Lord Rosebery rese la villa un'oasi di tranquillità accessibile solo a selezionati amici e studiosi, incrementando la sua collezione di quadri e stampe acquistate presso antiquari napoletani. Nel 1909, lord Rosebery decise di cedere l'uso della proprietà al governo inglese, per via delle ingenti spese di manutenzione e della sua ripresa dell'attività politica.
Villa Rosebery divenne così una sede di rappresentanza e villeggiatura per gli ambasciatori inglesi in Italia, finché nel 1932 gli eredi di lord Rosebery, deceduto più che ottantenne nel 1929, la donarono allo Stato italiano che la adibì a residenza estiva della famiglia reale. Nel 1934 la principessa Maria José, moglie di Umberto di Savoia, vi diede alla luce la primogenita Maria Pia, e da quel momento la villa fu ribattezzata "Villa Maria Pia".
Dal giugno 1944, durante la luogotenenza del figlio Umberto, Vittorio Emanuele III e la regina Elena si trasferirono a villa Maria Pia. La coppia reale visse nella residenza partenopea finché Vittorio Emanuele III non firmò l'atto di abdicazione a favore del figlio Umberto il 9 maggio 1946 prima di partire per l'esilio. Requisita provvisoriamente dagli Alleati, la villa riprese il nome di villa Rosebery e fu dapprima concessa all'Accademia Aeronautica, per poi entrare, a partire dal 1957, nel novero delle residenze in dotazione al Presidente della Repubblica Italiana.
